還記得那位河北工業大學的“艾莎公主”白國英嗎？2019年，她在Nature上給出了“點水成冰”的答案。
時至今日，已經從一名講師成長為青年教授的她，又在Nature Communications上續寫“冰雪奇緣”！
4月11日，河北工業大學材料學院白國英教授課題組在Nature Communications上發表題為“Controlled condensation by liquid contact-induced adaptations of molecular conformations in self-assembled monolayers”的高水平論文，并被刊登在Nature Communications編輯精選網頁（展示某一領域最近發表的50篇最好論文）上。河北工業大學材料科學與工程學院天津市層狀復合與界面控制技術重點實驗室為第一完成單位。
表面冷凝水不僅是造成日常云霧、晨露、玻璃起霧的常見現象，而且對蒸汽循環能源生產、冷凝控制傳熱、化合物分餾等許多工業過程都有重要影響。然而，在過去的一個世紀里，對影響/控制水凝結的理解仍然停留在比較容易觸及的表面化學和形貌性質的層次上。河北工大材料學院研究人員發現了更微觀的分子構象異質化可以影響/控制水的凝結。該研究結果對于深入了解影響冷凝的表面性質以及提供控制表面冷凝的新策略具有重要意義。
故事開始于大約七年前的一天，當時的白國英還是博士研究生，在做冰成核溫度的測量（一個通過光學顯微鏡觀察表面上水滴在降溫過程中凍結過程的實驗，如有興趣，請參閱“Nature 2019, 576,437-441”了解更多細節）時，發現再次測量之前測試過冰成核溫度的表面時，上一次測試中的水滴痕跡以一種獨特的冷凝水滴圖案顯示出來（圖a）。白國英說道，“雖然該現象看起來很有趣，但因為當時的博士課題就將其暫且擱置了，直到2020年，我的學生再次觀察到這一現象，我才把它撿起來，進行了系統的研究”。
如圖b所示，當液滴簡單快速地接觸過表面后，該區域上的冷凝速率、密度、液滴尺寸都會發生顯著變化。這種液體接觸引起的冷凝速率/密度下降現象簡稱為LCICD。起初，白國英和其他人一樣懷疑研究這種現象的意義，認為它可能是由接觸的液滴污染引起的。直到進行了一系列的實驗，排除了表面化學/形貌的變化、水接觸引起的水分子/揮發性有機化合物的吸附、以及有無液體接觸過的兩區域之間的相互冷凝干擾等可能的原因，研究人員才確信繼續這項工作。研究人員發現LCICD現象并不適用于未修飾的硅表面，但卻普遍存在于自組裝單層（SAM）上，無論基底是平坦的還是具有納米結構的，是硬的還是軟的。這表明表面的SAM分子在LCICD現象中起著關鍵作用，自此，課題取得了初步的進展。之后，研究人員通過實驗測試發現液體接觸后SAM分子在表面上的構象會發生變化，最終揭示了LCICD背后的機制（圖c）——在液體接觸后，表面的分子鏈變得更傾斜，使得一些有利的成核位點被覆蓋，最終導致冷凝速率/密度降低。在此基礎上，研究人員發現LCICD對于不同種類的接觸液體均適用，對于各種表面也是通用的，前提是在液體接觸誘導下，表面上存在能夠通過改變片段構象屏蔽至少部分成核位點的柔性片段；并詳細闡述了接觸液體和表面性質對LCICD程度的影響——在一定范圍內增加液體極性和延長接觸時間都有助于表面分子構象的響應，從而提高LCICD程度；隨著表面片段柔性的增加，LCICD程度也隨之增加。此外，該工作在不設計任何表面化學和形貌圖案的情況下，基于LCICD現象，通過超快液體接觸誘導實現了對凝結的空間控制；且發現利用LCICD現象控制冷凝的策略可以推廣到水以外的其他體系。
原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-024-47507-x
圖文/材料科學與工程學院
審核/鄭士建
